Покровительствовала Обществу архитекторов-художников, патронировала выставку «Ломоносов и Елизаветинское время», состоявшуюся в Академии в 1911 г. Председательствовала на Съезде зодчих в 1910-1911 гг. и на I Всероссийском съезде художников 1911-1912 гг. В годы ее президентства разрабатывался план создания на первом этаже главного здания небольшого самостоятельного музея «старой Академии художеств» — залы слева от центрального входа до 4-ой линии (отнынешнего Салона до кабинета искусств включительно) принадлежали музею.

На ее средства на территории музея рядом с Кушелевской галереей был устроен зал памяти великого князя Владимира Александровича, выполненный по проекту архитектора В. А. Щуко.

Великая княгиня была активным сторонником строительства специального выставочного помещения — «Дворца искусств» — и с этой целью добилась передачи Академии в 1912 г. здания бывшей Государственной типографии (ныне это корпус Бенуа Государственного Русского музея).